影片中王宝强饰演一个像大树一样成为孩子们依靠的教练——向腾辉,其角色具有复杂多面性,和王宝强过往塑造的角色有很大的不同。陈永胜饰演的马虎是一个有点叛逆刺头、但生命力很顽强的男孩,在片中和向腾辉“相爱相杀”的琐碎日常也是影片一大看点。新人演员张祎曈在影片中饰演孩子们的姐姐,她在影片中是一个看似微小但很坚韧的角色,有在贫瘠生活里给到孩子们丝丝心理上的依靠。《长安三万里》从高适的回忆视角出发,如同画卷一般徐徐展开一部唐朝由盛转衰的编年史,其间出现了李白、高适、杜甫、王维、张旭、吴道子、郭子仪等唐代名人。中国动漫集团发展研究部主任宋磊说,该片基于唐朝的真人真事来铺陈剧情,具有较强的历史厚重感。“影片对唐朝文化做了大量研究,从人物的衣食住行,到街道宫廷的建筑群落,再到诗人的生活状态,让观众看了感觉这就是地道的古代中国。”
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